Floquet engineering是一种利用周期性驱动(如激光、微波等)调控量子系统动力学和能带结构的技术,其核心思想基于Floquet理论(由法国数学家Gaston Floquet于1883年提出)。该领域在凝聚态物理、冷原子物理和光学等领域有广泛应用,尤其在拓扑物态和非平衡系统研究中具有重要意义。

本文主要介绍Floquet engineering的发展历程(一些关键性的文章导览)、Floquet的基本数学理论以及其在能带拓扑性上的应用。第三个问题的研究更偏向于一种对于Floquet工程的现代化应用,增强拓扑性质的认知将为我们理解材料的横向量子Hall效应以及Dirac半金属打开Dirac锥形成手性边缘态,甚至向Floquet Weyl半金属的转换提供帮助。

Floquet工程的发展

Floquet理论是在19世纪末到20世纪初建立的,最早由Gaston Floquet在1883年的文章"Sur les équations différentielles linéaires à coefficients périodiques"提出,被用来解决周期性系数的微分方程的问题,Floquet给出了一种类似于Bloch解的形式。在20世纪中叶,Floquet理论被用在量子力学中的周期性驱动的系统中,我调查到的最早的有关Floquet说法的文章是1965年Shirley发表在Physical Review上的"Solution of the Schrödinger Equation with a Hamiltonian Periodic in Time"。此后,Floquet理论被应用在了许多领域,例如核磁共振(NMR)和激光物理。

在21世纪前,人们对于Floquet调控的主要理解仍然集中在时间周期性泵浦的场的能带特性,如一些边缘态的研究。例如研究周期性驱动的半导体超晶格和光子晶体中的动态局域化效应,比如"Collapse of Minibands in Far-Infrared Irradiated Superlattices"就比较详细的讨论了超晶格在应用时间调制后的能带变化。另外对于冷原子系统的研究也开始逐渐应用了Floquet理论,人们逐渐开始认识到,Floquet调控对于物质拓扑性质以及转变拓扑相的重要作用。

2010年,Kitagawa等人在文章"Exploring topological phases with quantum walks"中提出了周期性驱动的量子体系可以诱导出所谓的“Floquet拓扑绝缘体”,随后一年中,Lindner等人在文章"Floquet topological insulator in semiconductor quantum wells"中对拓扑相变中所应用的Floquet理论进行了详尽的讨论,此后在实验中,Floquet理论预测的Floquet拓扑边缘态在光子波导和冷原子中被观测到,这里提供两篇我调研到的文章(不过笔者很懒,没有仔细去看,不知道是不是真的切合题目),分别是"Photonic Floquet Topological Insulators"(2013)和"Experimental realization of the topological Haldane model with ultracold fermions"(2014)(甚至都是nature正刊 qwq)。

现代意义的Floquet调控更为宽泛,并且被应用到了物理学、材料学等各个领域,虽然本文并不讲有关超快激光学的内容,但是不得不说的是相较于传统非线性调控的手段(基于热声子的调控,弛豫时间在量级),Floquet耦合式的调控确实有着更快(甚至量级)的极大优点,应用在时间折射甚至时间光子水晶中能够解决本征模式跟不上激发模式的问题。

Floquet的基础理论

为了偷懒书写方便,我们以下的讨论令,考察一个量子体系,其哈密顿具有时间上的周期性:

对应的角频率。Floquet的基本方法就是将所有的量都扩展到傅里叶模式的形式上,这样的形式不仅在理论计算时较为方便,且便于我们直观的理解一个体系。对于单体问题而言,相当于我们给出了一个新的时间维度,这个维度是量子化的,参数为一个整数,从这个整数的增长方向我们可以抽象出一个所谓的Floquet方向,这样做的结果就是体系在时间上的演化被通过傅里叶变换到了层状结构,如图1所示。

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图1:Floquet图景下的量子体系

接下来,我们通过定量的方法计算以下时间周期性的量子体系中的能带以及本征态的形式,根据Floquet理论,体系的波函数可以写成以下形式:

其中,波函数是具有周期性的,即:

这样,我们称为Floquet状态,而类似于Bloch定理中的准波矢,我们称其为准能量,注意著能量并非一个完全确定的值,其准确的表达式可以写成,前面的材料自身的能量式确定的,后面调制项的指标是一个可以人为设置初始点的量,所以这个值并不完全确定。我们可以继续将哈密顿量和Floquet状态傅里叶展开:

将方程(4)代入瞬时的含时薛定谔方程中可以得到一个一般性的方程组,并将问题转化为一个扩展Hilbert空间中的本征值问题:

指标代表本征态的模式数,而是傅里叶级数。尽管Hilbert空间被扩展到了无穷大,但是的不确定性可以弥补这一点,当然,在正常进行计算时,进行截断也是必要的。方程(5)描述的系统似乎与时间已经没有了关系,反而形成了一种分层式的单题系统,其中使用这个指标来标记各个层,增大的方向就可以被定义为Floquet方向。我们将方程(5)写成一个矩阵的形式,列出在表格1中,然后我们仔细分析一下每一项的作用:

表1:扩展的Hilbert空间中方程(5)矩阵元的值

从矩阵元的每一项中,可以看出每一层中,有一个作用于自己层的哈密顿分量,而其他的哈密顿分量就是其他层向本层耦合的哈密顿量,另外这个方程中还存在一个朝向Floquet方向的电场,体现在哈密顿矩阵元中就是项。这个电场将帮助我们理解物理模型中更为本质的内容,例如,对于较小的调制,我们一般会将这种现象称为Thouless pumping,在拓扑陈绝缘体中,我们采取一个存在Floquet方向的Hall系数,这样就可以解释其边缘态上的无损耗电流,所以使用这样的Floquet图景将为我们更好的理解Thouless pumping提供帮助。我们下面就针对几个比较具体的问题来看一下Floquet理论的应用。

调制频率较小——Thouless pumping

对于Thouless pumping,我们一般选择Rice-Mele模型来进行描写:

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图2:Floquet图景下Thouless pumping的Rice-mele理论

将这个哈密顿量可以分解为两个不同的傅里叶级数:

按照前面基础理论部分中的说法,我们仍然可以将这样的调制视为一种存在Floquet方向的调制,而调制的频率就是施加在方向上的电场,这样如果我们的材料存在一个平面的量子Hall系数,那么就会出现一个方向上的pump。由TKNN公式可以给出这个Hall系数:

调制频率较大——Wannier-Stark局域态

相较于其他哈密顿分量远远大的时候,我们不难看出对于方程(5)或表1中的结果将存在状态之间极强的简并状态(其实整个方程组都简并成了同一个方程),另外Floquet方向上各个层之间的能量耦合的影响变得更小,甚至可以认为层之间的能量是独立的。对于这样的问题,我们可以使用van Vleck简并微扰理论来解决,使用微扰理论时,意味着各个层之间解耦,这也就意味着准能量可以由静态的哈密顿量的特征值获得,这个哈密顿量称为有效哈密顿量(注意,这里的有效哈密顿量是有限项),这个有效的哈密顿量具有时间周期哈密顿量(包括多体系统)的通用形式。例如,我们可以写出一个较为通用的有效哈密顿量:

例如,自由费米子的哈密顿量由给出,同时我们要求其具有时间上的周期性。这时,我们可以给出有效哈密顿量为:

并且给出有效越变系数:

有效哈密顿量

正如上一个part中提到的有效哈密顿量,在Floquet绘景中,准能量可以由一个时间完全无关的有效哈密顿量的本征值给出。其实在Hilbert空间中,体现为对原有的哈密顿量进行了酉变换:

我们需要选取一个合适的使哈密顿矩阵对角化,另外需要注意的是,并不是唯一的,所以这导致前面我们所说的的不确定性或称不唯一性。一种比较常用的有效哈密顿量是Floquet-Magnus有效哈密顿量:

对于一个初始值已知的周期性调制的量子体系,这样的有效哈密顿量都是很有意义的。

Floquet工程在能带的拓扑性中的应用

在本文的最后,我们介绍一下Floquet工程在能带拓扑性的应用,在现代的材料学研究中,这一课题一直有着很好的前景。我们下面以二维Dirac半金属石墨烯为例,介绍一下使用圆偏振光(CP光)打破时间反演对称性后的能带形式、其拓扑相以及由于拓扑性质所形成的手性边缘态。

石墨烯的基础知识和CP光照射下的理论

通常情况下,对于正常状态下的石墨烯,我们采用紧束缚模型来考察其哈密顿量:

此时,我们只记及了最近邻之间交换电子的能量,就表示最近邻关系。当我们在材料中引入一个规范场时,我们可以通过Peierl代换将其放入方程(17)中:

其中我们假设入射光为左旋圆偏光(LCP),即,我们不妨假设每一个最近邻交换电子的能量相同,即,通过傅里叶变换,不难得到关于的各项级数的系数

其中,阶Bessel函数,这样的展开具有的物理意义应为激光辅助吸收或释放个光子,因此具体计算时可以考虑截断(这样做在物理上是合理的),所以我们可以使用有效哈密顿量的理论,使用高频展开哈密顿量,我们可以得到所谓的Halden模型:

其中,表示次近邻,表示电子交换的两个格点为顺时针则取,若为逆时针则取。另外,

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图3:0阶Bessel函数图像形式

我们对上述表达式的物理意义进行一些解释。首先是作为原始哈密顿量的时间平均值获得的,其中重整化因子出现,这被称为动态局域化,因为我们可以通过调整的大小来动态的改变体系的哈密顿量。由图3不难看出,始终小于,即在有外场存在时,电子在晶格间的交换变得更加容易,这和直观的物理图像是相匹配的。有效的跃变来自于有两步的激光辅助跳跃过程,如图4(a)所示,在两套晶格间,将通过先吸收一个光子再释放一个光子的形式实现两个次近邻晶格间的电子能量传递过程。

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图4:石墨烯有效哈密顿量物理意义(a)和手性边缘态的特性(b)(c)

石墨烯的带隙特性

通过紧束缚模型(上面没有使用CP光照射的哈密顿量)可以很容易的求解出石墨烯的带隙结构。因为这里的理论后面计算陈数和拓扑边缘态时也会用到,我们就一并放在后面介绍了,这里我们只给出计算程序(这里给出的是python代码)以及计算结果。

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import numpy as np
import matplotlib.pyplot as plt

t = -2.8 # 最近邻 hopping 能量 (eV)
a = 1.42 # 碳-碳键长 (Å)
a0 = a * np.sqrt(3) # 晶格常数
b1 = (2*np.pi/a0) * np.array([1, 1/np.sqrt(3)])
b2 = (2*np.pi/a0) * np.array([0, 2/np.sqrt(3)])
Gamma = np.array([0, 0])
M = b1/2
K = (2*b1 + b2)/3
# Γ → M → K → Γ
def generate_k_path(points, n):
k_path = []
for i in range(len(points)-1):
start = points[i]
end = points[i+1]
k_path.extend([start + t*(end-start) for t in np.linspace(0, 1, n)])
return np.array(k_path)
points = [Gamma, M, K, Gamma]
k_path = generate_k_path(points, 100)
def graphene_bands(kx, ky):
f = np.exp(1j * ky * a0) + 2 * np.exp(-1j * ky * a0/2) * np.cos(kx * a0 * np.sqrt(3)/2)
E = t * np.sqrt(1 + 4*np.cos(kx*a0*np.sqrt(3)/2)*np.cos(ky*a0*3/2) + 4*(np.cos(kx*a0*np.sqrt(3)/2))**2)
return np.array([+E, -E])
bands = np.array([graphene_bands(k[0], k[1]) for k in k_path])
plt.figure(figsize=(10, 6))
plt.plot(bands[:, 0], 'r-', label='Conduction band')
plt.plot(bands[:, 1], 'b-', label='Valence band')
plt.axhline(0, color='k', linestyle='--', linewidth=0.5)
plt.xticks([0, 100, 200], [r'$\Gamma$', 'M', 'K'])
plt.xlim(0, 300)
plt.ylabel('Energy (eV)')
plt.title('Graphene Band Structure')
plt.legend()
plt.grid(True, alpha=0.3)
plt.show()
kx_3d = np.linspace(-np.pi/a0, np.pi/a0, 100)
ky_3d = np.linspace(-np.pi/a0, np.pi/a0, 100)
KX, KY = np.meshgrid(kx_3d, ky_3d)
E_3d = np.zeros((100, 100, 2))
for i in range(100):
for j in range(100):
E_3d[i, j] = graphene_bands(KX[i, j], KY[i, j])
fig = plt.figure(figsize=(12, 6))
ax1 = fig.add_subplot(121, projection='3d')
ax1.plot_surface(KX, KY, E_3d[:, :, 0], cmap='viridis', alpha=0.8)
ax1.plot_surface(KX, KY, E_3d[:, :, 1], cmap='viridis', alpha=0.8)
ax1.set_title('3D Band Structure of Graphene')
ax1.set_xlabel('kx')
ax1.set_ylabel('ky')
ax1.set_zlabel('Energy (eV)')
ax2 = fig.add_subplot(122)
contour = ax2.contourf(KX, KY, E_3d[:, :, 0], levels=20, cmap='viridis')
plt.colorbar(contour, ax=ax2)
ax2.set_title('Contour Plot of Conduction Band')
ax2.set_xlabel('kx')
ax2.set_ylabel('ky')
plt.tight_layout()
plt.show()

计算出石墨烯的能带结构为:

image.png

图5:正常状态下石墨烯的三维能带曲线

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图6:正常状态下石墨烯的高对称点路径的能带曲线

图5和图6给出的能带曲线可以看出,在布里渊区中,点具有特别的性质(图5中右侧等高线图中黄色的高点),可以看出在这个位置,能带曲线呈现锥形,即,这个点被称为Dirac点,锥形结构被称为Dirac锥。具有这个能带结构并且电子填满整个能带下支的材料称为Dirac半金属,石墨烯就是如此。半金属中具有绝缘体要求的能带结构,即导带无电子,阶带满电子,但是同时导带和价带之间没有能隙,电子可以被轻易的激发到导带参与材料的导电,所以被称为半金属材料。

当我们使用CP光进行照射时,我们可以给出通过Halden模型计算出的能带结构,同样的,我们只展示代码和计算结果。

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import numpy as np
import matplotlib.pyplot as plt
from scipy.special import jv

t = 2.8 # 原始hopping参数 (eV)
a = 1.42e-10 # 碳-碳键长 (m)
a0 = a * np.sqrt(3) # 晶格常数
hbar = 6.582119569e-16 # 约化普朗克常数 (eV·s)
# 光场参数
A0 = 0.5 # 矢势振幅 (无量纲)
omega = 1.0 # 光频率 (eV)
E0 = omega * hbar # 光电场振幅
teff = t * jv(0, A0)
delta = t * (jv(0, A0*np.sqrt(3)) - jv(0, A0))
b1 = (2*np.pi/a0) * np.array([1, 1/np.sqrt(3)])
b2 = (2*np.pi/a0) * np.array([0, 2/np.sqrt(3)])
Gamma = np.array([0, 0])
M = b1/2
K = (2*b1 + b2)/3
def generate_k_path(points, n):
k_path = []
for i in range(len(points)-1):
start = points[i]
end = points[i+1]
k_path.extend([start + t*(end-start) for t in np.linspace(0, 1, n)])
return np.array(k_path)
k_path = generate_k_path([Gamma, M, K, Gamma], 100)
def graphene_bands(kx, ky):
E = t * np.sqrt(1 + 4*np.cos(kx*a0*np.sqrt(3)/2)*np.cos(ky*a0*3/2) + 4*(np.cos(kx*a0*np.sqrt(3)/2))**2)
return np.array([+E, -E])
def graphene_floquet_bands(kx, ky):
E0 = teff * np.sqrt(1 + 4*np.cos(kx*a0*np.sqrt(3)/2)*np.cos(ky*a0*3/2) + 4*(np.cos(kx*a0*np.sqrt(3)/2))**2)
E = np.sqrt(E0**2 + delta**2)
return np.array([+E, -E])
bands_original = np.array([graphene_bands(k[0], k[1]) for k in k_path])
bands_floquet = np.array([graphene_floquet_bands(k[0], k[1]) for k in k_path])
plt.figure(figsize=(12, 6))
plt.subplot(1, 2, 1)
plt.plot(bands_original[:, 0], 'r-', label='Original Conduction')
plt.plot(bands_original[:, 1], 'b-', label='Original Valence')
plt.axhline(0, color='k', linestyle='--', linewidth=0.5)
plt.xticks([0, 100, 200], [r'$\Gamma$', 'M', 'K'])
plt.xlim(0, 300)
plt.ylabel('Energy (eV)')
plt.title('Original Graphene Band Structure')
plt.legend()
plt.grid(True, alpha=0.3)
plt.subplot(1, 2, 2)
plt.plot(bands_floquet[:, 0], 'r-', label='Floquet Conduction')
plt.plot(bands_floquet[:, 1], 'b-', label='Floquet Valence')
plt.axhline(0, color='k', linestyle='--', linewidth=0.5)
plt.xticks([0, 100, 200], [r'$\Gamma$', 'M', 'K'])
plt.xlim(0, 300)
plt.title('Floquet Band Structure under CP Light')
plt.legend()
plt.grid(True, alpha=0.3)
plt.tight_layout()
plt.show()
kx_3d = np.linspace(-np.pi/a0, np.pi/a0, 100)
ky_3d = np.linspace(-np.pi/a0, np.pi/a0, 100)
KX, KY = np.meshgrid(kx_3d, ky_3d)
E_floquet_3d = np.zeros((100, 100, 2))
for i in range(100):
for j in range(100):
E_floquet_3d[i,j] = graphene_floquet_bands(KX[i,j], KY[i,j])
fig = plt.figure(figsize=(12, 6))
ax = fig.add_subplot(111, projection='3d')
ax.plot_surface(KX, KY, E_floquet_3d[:,:,0], cmap='viridis', alpha=0.8)
ax.plot_surface(KX, KY, E_floquet_3d[:,:,1], cmap='viridis', alpha=0.8)
ax.set_title('Floquet Band Structure under CP Light (3D View)')
ax.set_xlabel('kx')
ax.set_ylabel('ky')
ax.set_zlabel('Energy (eV)')
plt.show()

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图7:Halden模型下的能带结构

图7中不难看出,Dirac锥被打开,导电性被遏止,但是同时材料开始具有非0陈数(这一点将在下一部分讨论),出现了拓扑的手性边缘态,在材料的边缘将会出现无损耗的电流。

有关陈数和手性边缘态

对于一个正常状态下的石墨烯,我们有哈密顿量:

我们可以通过傅里叶变换给出在倒格子空间中的哈密顿量:

其中,

是正空间中三个最近邻的矢量,例如是指石墨烯中两套不同的初基晶胞,我们就是用这两个子格作为矢量空间的基矢,写出哈密顿量的矩阵形式:

通过对这个矩阵对角化或者求解本征值,可以计算出上面一部分的能带曲线,当然进一步可以解出两个能带的本征态形式:

其中,。由此,我们可以计算Berry联络和Berry曲率,进一步计算出每一条能带的陈数。这里以为例进行计算。Berry联络为:

进而Berry曲率:

最终Chern数为:

两个Dirac点的贡献相互抵消,能带表现为拓扑平庸。下面我们使用CP光照射材料,再次计算Chern数,我们来进行讨论:

仍然使用傅里叶变换将哈密顿量换入倒空间中:

其中,,分别为厄米矩阵,另外:

为正空间中最近邻的矢量,为倒空间中最近邻的矢量。我们可以在点处展开哈密顿量:

其中,,当然对于点,需要加负号。对于这两个奇点,我们计算它的Berry曲率:

所以可以得到Chern数表达式为:

此时我们发现材料的拓扑相可以由的极化方向来决定,我们称此时的材料为陈绝缘体。这种绝缘体由于具有非零的陈数,因而可以产生所谓的手性边缘态,如图4(b)(c)两图所示,在材料的边缘会产生无损耗的电流(电子波函数动量具有旋度)。这个电流具有单向传播(由Chern数决定一个运动方向)和拓扑保护(对无序和杂质具有鲁棒性)两种重要的特性。这种拓扑调控相较于一般的静态磁场打破TRS的方法相比,具有超快的特性,一般的静态方法是热声子传递的方式进行的,弛豫时间会达到几微秒的量级,而使用Floquet方法的调控主要时间用于声子电子耦合,弛豫时间大概为0.1~10ps,这个速度是具有超快特性的。

由于时间紧张,难免会有些错误,有一些错误或有什么想要讨论的内容请使用email:xisense_wyx@stu.pku.edu.cn,万分感谢QWQ

参考文献:

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